催化产氢及催化加氢是获得清洁能源和实现含不饱和基团化学品转化的重要途径。学术界设计、开发了大量的多相、均相催化剂以催化这两类反应的进行,并取得长足进步。我校化学与环境工程学院蒋维东教授课题组长期从事多相催化富氢化合物产氢及芳香硝基化合物加氢研究,设计了系列无机杂化材料、有机-无机杂化材料,发现这些催化剂能高效催化富氢化合物产氢和硝基芳香化合物串联加氢反应。其部分研究发表于美国化学会ACS Appl Mater Interfaces、Ind Eng Chem Res (“化工三大刊”之一)、ACS Appl Nano Mater和Elsevier出版社Surf Interfaces、Int J Hydrogen Energ、Appl Catal A: Gen、Colloid Surface A以及英国皇家化学会React Chem Eng、New J Chem等学术期刊。
传统催化加氢催化剂制备多采用氢气或化学还原剂还原金属离子为活性金属原子,对于有机-无机杂化材料而言还需采用化学自由基引发剂引发聚合包覆,具有潜在的安全及环境风险。近年来,蒋维东教授课题组与四川省原子能研究院合作,利用高能辐照策略实现了系列高效多相催化剂的制备,并系统考察了它们在催化产氢、催化加氢反应中的反应性,并取得阶段性成果(Int J Hydrogen Energ, 2023, 48, 27710-27725;Surf Interfaces, 2024, 46, 104042)。本研究得到四川省自然科学基金面上项目的资金支持(项目编号:2022NSFSC0299)。
研究发现,γ-射线辐照可同步实现活性金属离子的还原和有机单体的聚合,所制备催化剂表现出优异的活性和选择性,辐照剂量对催化剂活性有着直接影响。辐照制备无机杂化催化剂CuCo2O4/CuO表现出较好的协同催化作用,温和条件下即可通过氢溢流途径高效串联催化芳香硝基化合物选择性加氢还原(Int J Hydrogen Energ, 2023, 48, 27710-27725)。辐照制备的磁热双重响应有机-无机杂化催化剂PdCu/FSP在非常温和条件下即可获得100%的目标产物收率。提高温度可调变温敏性有机包覆层织构,从而显著缩短了催化剂磁分离时间(Surf Interfaces, 2024, 46, 104042)。
利用高能辐照策略可规避传统多相催化剂制备中的部分缺陷,同时辐照可实现催化剂组成和形貌调控,课题组已进一步着手利用高能辐照对有机载体进行微观结构的调控,研究其与活性金属间作用细微变化以致其对催化剂宏观活性的影响,提升其活性、循环性、稳定性,为不饱和化合物催化加氢领域提供有价值的参考。
【编辑:杨雪萍 审核:张国成 复核:罗敏】